本文摘要：

Jahn-Teller活性过渡金属氧化物的界面化学反映未获得广泛关注此类质料通常会导致氧化物发生不行调控的晶相转变。

Jahn-Teller活性过渡金属氧化物的界面化学反映未获得广泛关注此类质料通常会导致氧化物发生不行调控的晶相转变。尤其是 Jahn-Teller活性氧化物中的过渡金属离子有较大的趋势发生溶解、副反映等历程 因此在多种电催化反映历程中好比Li离子电池中会发生性能衰减。

有鉴于此 德克萨斯大学奥斯汀分校 Arumugam Manthiram等 报道了电子结构导致的不稳定对八面体晶体场中的 John-Teller扭曲导致金属元素歧化、晶相转变、袒露于质子中会发生金属离子溶解。基于 电子结构分析、18 O同位素标志展示了含有酸-键/还原耦合的反映机理导致 Jahn-Teller过渡金属离子在质子作用中导致歧化反映。

该历程在大量的代表性氧化物中广泛存在。

本文要点

要点1. 通太过析和机理研究展示了第一排过渡金属离子受到较强的 Jahn-Teller效应导致在质子作用中发生歧化反映。该氧化反映通过氧化物的质子化导致过渡金属氧化物中半填充反键轨道HOMO能级中的电子转移到副产物H 2 O 的氧原子上。

该歧化反映仅仅取决于不稳定的电子结构同时体系中含有酸H + 离子才气够发生。

要点2. 因此当对种种差别的 John-Teller氧化物该歧化反映在非溶液情况（好比Li离子电池情况中）溶解反映的速率显著降低该基础性研究为控制Li离子电池等体系中的降低性能衰减提供了履历和可行方案同时为生长合成高价态等亚稳态氧化物、电子/离子性质奇特质料的合成提供履历和指导。

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Hooman Yaghoobnejad Asl and Arumugam Manthiram*, Proton-Induced Disproportionation of Jahn-Teller-Active Transition-Metal Ions in Oxides Due to Electronically Driven Lattice Instability, J. Am. Chem. Soc. 2020

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c10044

DOI: 10.1021/jacs.0c10044

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